Tháng 4 năm 1927, tại Trường Quốc học Huế lại diễn ra một cuộc bãi khóa rầm rộ với quy mô lớn. Nguyễn Chí Diểu bị tên giám thị Pháp chú ý, coi là kẻ cầm đầu những cuộc đấu tranh bãi khóa ở trường, nên đuổi học. Võ Nguyên Giáp liền bàn với Nguyễn Khoa Văn tiếp tục tổ chức bãi khóa để phản đối việc Diểu bị đuổi học. Cuộc bãi khóa của học sinh Trường Quốc học Huế lan rộng ra khắp các trường ở Huế và phát triển thành cuộc tổng bãi khóa. Võ Nguyên Giáp bị bắt rồi bị đuổi học, phải trở về quê nhà. Bỗng nhiên một hôm Nguyễn Chí Diểu lặn lội từ Huế về làng An Xá tìm gặp Võ Nguyên Giáp. Nguyễn Chí Diểu mang theo một tập tài liệu về "Liên đoàn các dân tộc bị áp bức trên thế giới" và một số văn kiện cuộc họp của Việt Nam Thanh niên Cách mạng Đồng chí Hội ở Quảng Châu, trong đó có 2 bài phát biểu của lãnh tụ Nguyễn Ái Quốc. Võ Nguyên Giáp đọc rất xúc động: "Bài luận văn của Nguyễn Ái Quốc đã gây cho chúng tôi một lòng căm phẫn sâu sắc như một luồng điện giật". Đó là sợi dây đầu tiên nối liền số mệnh của Võ Nguyên Giáp với Hồ Chí Minh và sự nghiệp Cách mạng Việt Nam.[22]

Mùa hè năm 1928, Võ Nguyên Giáp trở lại Huế, bước vào đời của một chiến sĩ cách mạng. Tại Huế, Nguyễn Chí Diểu giới thiệu Võ Nguyên Giáp đến làm việc ở Quan Hải Tùng thư, một nhà xuất bản do Tổng bộ Tân Việt chủ trương, trụ sở đặt ở phố Đông Sa. Sáng lập viên là Đào Duy Anh. Tại đây Võ Nguyên Giáp có điều kiện tiếp xúc với những học thuyết kinh tế, xã hội, dân tộc, cách mạng. Đặc biệt là cuốn "Bản án chế độ thực dân Pháp" và tờ báo "Người cùng khổ" (Le Paria) do Nguyễn Ái Quốc viết từ Pháp gửi về.

Đầu tháng 10 năm 1930, trong sự kiện Xô Viết Nghệ Tĩnh, Võ Nguyên Giáp bị bắt và bị giam ở Nhà lao Thừa phủ (Huế), cùng với người yêu là Nguyễn Thị Quang Thái, em trai là Võ Thuần Nho và các giáo sư Đặng Thai Mai, Lê Viết Lượng... Sau này Nguyễn Thị Quang Thái trở thành vợ đầu tiên của Võ Nguyên Giáp và sinh cho ông một con gái tên là Võ Hồng Anh. Nguyễn Thị Quang Thái hẹn với ông rằng khi con cứng cáp sẽ đi thoát ly hoạt động. Nhưng cả hai không ngờ lần chia tay năm 1940 cũng là lần vĩnh biệt, Nguyễn Thị Quang Thái bị Pháp bắt giam và chết ngay trong ngục tù. Bà qua đời khi còn rất trẻ, nhiều người biết đến bà như một hình tượng người phụ nữ mẫu mực, kiên trung, yêu nước.[23][24]

Cuối năm 1931, nhờ sự can thiệp của Hội Cứu tế Đỏ của Pháp, Võ Nguyên Giáp được trả tự do nhưng lại bị Công sứ Pháp tại Huế ngăn cấm không cho ở lại Huế. Ông ra Hà Nội, học trường Albert Sarraut và đỗ. Ông nhận bằng cử nhân luật năm 1937 (Licence en Droit). Do bận rộn hoạt động cách mạng, vào năm 1938, ông bỏ dở học chương trình năm thứ tư về Kinh tế Chính trị và không lấy bằng Luật sư.[25]

Từ 1936 đến 1939, Võ Nguyên Giáp tham gia phong trào Mặt trận Dân chủ Đông Dương, là sáng lập viên của mặt trận và là Chủ tịch Ủy ban Báo chí Bắc Kỳ trong phong trào Đông Dương đại hội. Ông tham gia thành lập và làm báo tiếng Pháp Notre voix (Tiếng nói của chúng ta), Le Travail (Lao động), biên tập các báo Tin tức, Dân chúng.

Tháng 5 năm 1939, Võ Nguyên Giáp nhận dạy môn lịch sử tại Trường Tư thục Thăng Long, Hà Nội do Hoàng Minh Giám làm giám đốc nhà trường.[26] Học sinh của ông mô tả rằng: ông có thể vẽ lên bảng đen sơ đồ từng trận đánh của Napoléon, ông sôi nổi kể về Công xã Paris, về cái chết của những nhà Cách mạng như Danton và Robespierre, "ông không chỉ là nhà sử học đơn thuần, ông còn là một trạng sư say mê, luôn bênh vực tính chính nghĩa của lịch sử".[27] Học trò của Võ Nguyên Giáp là Bùi Diễm, sau này trở thành đại sứ Việt Nam Cộng hòa tại Mỹ, nhớ về ông như một người bị "quỷ thần ám ảnh về cách mạng và các trận chiến". Người ta kể lại khi một giáo viên khác hỏi ông "Không chơi kiểu Napoleon à?", ông đã trả lời "Mình sẽ là một Napoleon". Sau này, khi trả lời phỏng vấn, ông hay có điệu bộ như hoàng đế Napoleon đang độc thoại trước các nhà báo.[27]